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等離子體表面處理儀與鑭系催化負載型過渡金屬氧化物催化劑活性:
等離子體表面處理儀與鑭系催化劑共同作用下C2烴、CO收率與鑭系催化劑的原子序數存在一定關系,即隨著元素原子序數的增加,C烴收率逐漸下降,CO收率逐漸上升。這說明在等離子體氣氛下,鑭系催化劑對體系中的各種自由基存在吸附選擇性的差別和吸附能力的差別。La203/Y-Al2O3催化劑吸附甲基自由基并促使C2烴的生成;與La203/Y-Al2O3催化劑不同,Nd2O3/Y-Al203催化劑則傾向于吸附含氧自由基,并且催化劑表面的甲基自由基易被含氧自由基氧化生成CO。
值得注意的是,在CO2氧化CH4制C2烴反應中,CeO2/Y-Al203與plasma等離子體共同作用表現出較好的催化活性,這與CeO2/Y-Al203在催化法甲烷氧化偶聯反應中的作用明顯不同,一般認為CeO2/Y-Al203是甲烷完全氧化生成CO的優良催化劑,不利于生成C2烴;同樣,雖然Sm2O3/Y-Al2O3是優良的甲烷氧化偶聯反應催化劑,但在等離子體表面處理儀氣氛下其催化活性并不明顯。這說明等離子體表面處理儀與催化劑共同作用機理與單純催化作用機理并不相同,因此有待于深入研究等離子體表面處理儀與催化劑共同作用機理。
在CO2氧化CH4轉化反應中,負載型金屬氧化物催化劑(堿土金屬氧化物、 過渡金屬氧化物、鑭系金屬氧化物)與等離子體表面處理儀共同作用的研究表明:部分催化 劑如La203/Y-Al203、Na2WO4/Y-Al203等通過表面反應提高C2烴產物選擇性,進而提高了C2烴產物收率,但未能從根本上改變C2烴產物分布,乙炔在C2烴產物中占70%以上,同時反應的氣相副產物是H2和CO。鑒于上述試驗結果,有必要選擇合適催化劑改變C2烴產物分布,提高C2H2在C2烴產物中的摩爾分數,增加反應原子的經濟效益。
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